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我国学者在二氧化碳直接加氢催化体系取得重要进展
2021年04月21日    作者: 赵志坚 傅杰 张国俊    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金(项目批准号:21636006、91945301、91645203等)资助下,陕西师范大学刘忠文教授团队联合厦门大学王野教授、西安交通大学常春然教授团队在二氧化碳直接加氢催化体系取得重要进展。研究结果以“Gallium nitride catalyzed the direct hydrogenation of carbon dioxide to dimethyl ether as primary product”(氮化镓催化二氧化碳直接加氢到初级产物二甲醚)为题,于2021年4月16日在《自然·通讯》(Nature Communications)在线发表,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-021-22568-4

CO2已成为排放量最大的人为温室气体,但其二次化学利用十分有限,是一种潜在的廉价碳资源。发展基于CO2的高附加值化学品或高端材料的规模化制备技术,是当前迫切需要解决的重大科技问题之一。利用可再生能源途径获得的氢气还原CO2制备含氧化合物、烃类等化学品的气固相催化过程被认为是一条重要的绿色途径。但是,作为碳的终端氧化产物,CO2的生成焓很高(~394 kJ·mol-1),属低“化学势”分子,热力学稳定、动力学惰性,其高效催化剂的设计开发是CO2加氢技术的关键。

目前,CO2加氢合成醇、醚等含氧化合物的研究主要集中在两类催化剂体系:以铜为代表的金属基催化剂和以ZnO-ZrO2为代表的复合氧化物催化剂。不同于上述两类催化剂,研究人员发现六方相氮化镓(Gallium nitride, GaN)能够高效催化CO2直接加氢合成二甲醚(图1a),构建了GaN高效催化体系。与常规的CO2加氢催化体系不同的是,反应中间体在GaN(100)/(110)界面处耦合直接生成初级产物二甲醚(图1b),无需经过甲醇中间体。优化条件下的二甲醚时空收率达2.9 mmol·g-1GaN·h-1,除CO以外的产物中,二甲醚的选择性高达80%,反应100小时未见催化剂失活。

该研究成果建立了非甲醇中间体的CO2直接加氢合成二甲醚的全新GaN催化剂体系,其独特的反应机理丰富了C1催化理论,在CO2加氢直接合成二甲醚及其下游烃类化合物的偶联反应方面呈现出很好的发展前景。

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图 1 GaN催化CO2加氢代表性结果(H2/CO2=3, 360℃, P = 2 MPa, GHSV = 3000 mL·g-1·h-1)及反应机理

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