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中国科学院上海高等研究院二氧化碳直接制液体燃料研究获重大突破
2017年06月15日    作者: 高飞雪 雷惊雷    发布 : 化学科学部

近日,中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室暨上海高等研究院-上海科技大学低碳能源联合实验室在二氧化碳(CO2)利用领域取得重大进展,创造性地采用氧化铟/分子筛(In2O3/HZSM-5)双功能催化剂,实现了CO2一步转化高选择性得到液体燃料。其中,中国科学院上海微系统研究所参与了部分工作。该研究成果于6月12日在《自然-化学》(Nature Chemistry)杂志上在线发表,并已申报中国发明专利和国际PCT专利。此项研究工作得到了国家自然科学基金委员会等的大力支持(项目资助号:91545112,21573271,21403278)。

由于能源需求的日益增长,化石燃料的消耗与CO2排放总量快速上升,而可再生能源(太阳能、风能、核能等)大规模使用却受限于其固有的间歇性、波动性与随机性。借助可再生能源电解水制得的氢气将CO2转化为有用的化学品或燃料,可以同时解决大气中CO2浓度增加导致的环境问题、化石燃料的过度依赖以及可再生能源的存储问题。汽油和航煤等烃类化合物是重要的运输燃料,在世界范围内应用广泛、具有很高的经济价值。诺贝尔化学奖获得者 Olah 教授提出了“人工碳循环” 的概念,若借助可再生能源将CO2直接转化为液体燃料可使得整个碳循环有效。 目前,CO2资源化利用的研究主要集中在甲醇、甲酸、甲烷和 一氧化碳等简单碳一(C1)分子化合物的合成,而由于CO2分子的化学惰性以及C–C键形成的动力学障碍,将其转化为含有两个碳原子及以上的产物仍然是一个巨大的挑战。

将CO2直接合成高碳烃类化合物的研究较少,主要是缺乏有效的催化剂体系。现有的CO2合成高碳烃类化合物的研究主要围绕改性的铁基费托催化剂,但费托合成产物碳数分布很宽、选择性受限于ASF分布,且副产物CH4的选择性也较高(通常大于6%)。近期,孙予罕、钟良书和高鹏团队又在CO2直接合成高碳烃类化合物方面取得了突破性进展。该研究团队巧妙地将C=O键活化与C–C键偶联功能有效耦合在一起,成功地设计出了In2O3/HZSM-5双功能催化剂,在CO2高选择性转化为高碳烃方面取得突破(见图1)。烃类产物中汽油烃类组分(C5~C11)的选择性高达近80%,而CH4的选择性小于1%,汽油烃类组分以高辛烷值的异构烃为主,异构烃与正构烃的比例高达16.8。研究发现,双活性位的空间距离及落位的精准控制对烃类组分的生成起着至关重要的作用。除了汽油烃类组分,通过调控该催化剂体系的分子筛孔径,还可以高选择性地将CO2直接转化为液化石油气(LPG)乃至柴油。此外,研发团队已完成了催化剂制备放大并得到高机械强度的工业尺寸颗粒催化剂,在工业条件下该催化剂体系具备了示范应用的条件。

多年来,中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室在CO2高效活化转化领域做了大量的研究工作并取得了系列研究成果。新型高效的CO2加氢合成甲醇催化剂于2016年完成了1200小时连续运转的单管试验以及10–30万吨/年二氧化碳甲醇技术工艺包的编制,近期将与企业合作开展千吨级工业侧线试验。

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图1. 基于双功能催化二氧化碳直接制液体燃料

化学科学部  高飞雪 雷惊雷

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