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我国学者在低浓度二氧化碳选择性光催化还原研究方面取得重要进展
2018年12月11日    作者: 庄乾坤 汪美贞 王春霞 陈拥军    发布 : 化学科学部

 在国家自然科学基金项目(批准号:21836002、21777046)等资助下,华南理工大学林璋教授团队在低浓度CO2选择性光催化还原研究方面取得了重要进展。研究成果以 “Ni Metal–Organic Frameworks Monolayers for Photoreduction of Diluted CO2: Metal-Nodes-Dependent Activity and Selectivity”(镍金属有机骨架单层片的低浓度CO2光催化还原:依赖于金属节点的活性和选择性)为题,于2018年11月6日在Angewandte Chemie(《德国应用化学》)在线发表,并入选Very Important Paper (VIP)。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201811545。

现代工业快速发展带来的含CO2工业废气的大量排放,是造成全球气候变暖等生态环境危机的主要原因之一。利用光催化技术在太阳能驱动下直接将低浓度CO2还原为化工原料或碳基燃料,可为工业废气资源化利用、减缓全球气候变暖提供潜在解决途径。然而,由于CO2分子的高稳定性、复杂的多电子反应过程,高效高选择性仍然是CO2光催化还原面临的一个重要挑战。因此,实现CO2(特别是低浓度CO2)高效高选择性光催化还原具有重要意义。

针对上述关键问题,林璋教授团队制备了一种镍金属有机骨架单层片(NiMOLs)催化材料,实现了低浓度CO2(10%,模拟工业废气中的CO2含量)高效高选择性光催化还原(图1a-b)。对比同构的钴金属有机骨架纳米片(Co MOLs),结合DFT计算发现,虽然Ni MOLs的光生电子传输能力较差、COOH*活化能垒较高,但其具有明显更强的CO2亲和能和更弱的H2O亲和能(图1c-d),有利于低浓度CO2的吸附。此外,通过合成其它Ni/Co MOFs, 验证了镍基MOFs在低浓度CO2高选择性光催化方面具有普遍的优越性。这项研究为提高CO2光催化还原的活性和选择性提供了新思路,为废气资源化利用指引了新方向。

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图1. Ni MOF 单层纳米片的催化性能(a-b),CO2亲和能(c)和COOH*活化能垒(d)

庄乾坤 汪美贞 王春霞 陈拥军

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