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我国学者在生物质催化转化领域取得重要进展
2018年12月13日    作者: 雷惊雷 高飞雪    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金项目(项目批准号:21721004, 21690080)等资助下,中国科学院大连物理化学研究所王峰研究员课题组与北京大学马丁教授课题组合作,在生物质催化转化领域取得重要进展。相关成果以“Selective production of phase-separable product from a mixture of biomass-derived aqueous oxygenates”(生物质基含氧化合物水溶液选择性制备相分离产品)为题,于2018年12月5日在Nature Communications(《自然·通讯》)上发表,论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-07593-0

生物质能源的开发和应用一直以来都是研究热点之一。其中ABE(丙酮-丁醇-乙醇)发酵液以淀粉或纤维素为原料,经丙酮丁醇梭菌发酵得到,是燃料和化学品的重要来源。目前,利用ABE发酵液的困境之一是浓度较低,分离过程能耗较高。理想的ABE发酵液利用方式是不经浓缩而直接转化制备燃料或化学品。然而,对于含水原料的催化转化,其转化率和产物选择性都面临巨大挑战。

王峰研究员课题组一直致力于铈基材料多功能催化性质的研究,曾实现多类低碳小分子的催化转化,制备出高附加值化学品。近日,该课题组成功将铈基材料的应用拓展至复杂生物质催化转化体系,实现了ABE水溶液的直接催化转化,其碳转化率达到~70%,主要产物为4-庚酮,选择性高达86%。该课题组采用锡掺杂的二氧化铈作为多功能催化剂,其中高分散的氧化锡、氧化铈中的氧缺陷以及碱性位点均作为活性位点,协同催化醇脱氢、酮基化、格尔伯特反应、缩合以及酯化此五大类反应,最终选择性生成4-庚酮。另外,水被认为是已有ABE转化催化剂的毒化剂,因此原料必须无水。然而,对于该铈基催化体系,水不仅不会引起中毒,反而参与酮基化反应,促使目标产物4-庚酮的选择性生成。产物4-庚酮为油相而原料为水相,仅通过简单的倾倒和蒸馏即可获得纯度95%的产品。4-庚酮可作为香料,或是作为中间体通过进一步加氢、缩合等化学过程,制取具有更高附加值的药物、油品、有机合成中间体等产品。

该过程耦合生物发酵与化学催化,实现了单一化学品的高选择性制备,既具有科学研究意义,又具有潜在的工业应用价值。

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图. 锡掺杂的二氧化铈催化转化ABE水溶液制备4-庚酮的反应路径

化学科学部  雷惊雷 高飞雪

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