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我国科学家在甲烷低温转化研究中取得突破性进展
2020年01月14日    作者: 雷惊雷 高飞雪    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金项目(项目资助号:91634201、21822203和91645105)资助下,浙江大学肖丰收教授与王亮研究员团队、壳牌石油公司研发团队和山西大学杨恒权教授团队合作,开发了系列“分子围栏”催化剂,将甲烷在低温下高效转化成甲醇。研究成果以“Hydrophobic zeolite modification for in situ peroxide formation in methane oxidation to methanol”(沸石的疏水修饰用于原位生成过氧化氢氧化甲烷制甲醇)为题,于1月10日在线发表在Science(《科学》)上。论文链接:https://science.sciencemag.org/content/367/6474/193。

甲烷是天然气、页岩气、可燃冰和煤层气的主要成分,储量丰富,是一种重要的化石资源。传统甲烷制备甲醇路线,需要将甲烷重整得到合成气,再发生加氢反应制得甲醇产品。甲醇是最基本的化学原料之一,是生产系列化工产品的重要平台分子。几十年来,科学家一直梦想着有朝一日能将甲烷一步高效转换成甲醇。但是因为甲烷分子的高度稳定性以及高的碳氢键能,直接将甲烷氧化制备甲醇的反应效率一直都很低。甲烷的选择性转化,尤其低温下的转化非常具有挑战性。

针对上述问题,浙江大学肖丰收教授与王亮研究员等团队经过多年研究,深入理解甲烷低温氧化的反应过程,发现过氧化氢中间体的扩散是影响反应的关键。基于此,他们提出用“分子围栏”的策略设计催化剂。他们在包裹金属纳米颗粒的沸石晶体外表面上修饰分子尺度的疏水壳层(图1),锁住转化反应中的关键成分——过氧化氢。过氧化氢无法扩散,在“围栏”中持续与甲烷充分反应,源源不断生成甲醇。实验表明,该新型催化剂能让甲烷在低温下原位高效转化成甲醇,转化率达到17.3%,甲醇选择性达到92%,这是目前报道的最高水平。该研究对于进一步探索甲烷的高值利用和开发新型的高效催化剂,具有重要意义。

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图1. “分子围栏”示意图。反应气和甲烷产物可以扩散出入围栏,过氧化氢中间体被富集在围栏内,促进反应进行。

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