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我国学者首次在有机-无机杂化钙钛矿铁电体中观测到“涡旋-反涡旋”拓扑畴
2020年03月14日    作者: 姜玮 梁振兴 张国俊 陈拥军    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金委基金项目(项目编号:21991142, 21831004, 21975114, 11904151)等资助下,东南大学与南昌大学合作,在铁电体畴结构研究中取得重要进展,首次在有机-无机杂化钙钛矿铁电体中观测到“涡旋-反涡旋”拓扑畴结构(图1)。相关研究成果以“Observation of Vortex Domains in a Two-Dimensional Lead Iodine Perovskite Ferroelectric”(二维铅碘钙钛矿铁电体中观测到涡旋畴)为题,于2020年2月13日发表在Journal of the American Chemical Society(《美国化学会会志》)上,并入选“ACS Editors' Choice”(“ACS编辑选荐”)。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00371

 

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图1.室温下(4,4-DFPD)2PbI4的晶体堆积结构、(4,4-DFPD)2PbI4薄膜中涡旋畴的压电力显微镜振幅图和相位图、(4,4-DFPD)2PbI4单晶样品沿c极轴的铁电滞回线(373 K)

作为一种特殊的拓扑形态,涡旋畴结构中电偶极矩在空间局域成闭合通量,该区域尤其是畴壁处具有丰富的物理性质,在铁电存储器、铁电超导器件和铁电场效应晶体管等有着广泛的应用前景。目前对涡旋畴结构的研究大多是基于无机铁电材料,在有机-无机杂化钙钛矿铁电体中从未被观测到。

熊仁根研究团队通过“托氟效应”改性策略,将非铁电体三碘合铅酸哌啶盐 ((PD)PbI3)中的氢原子用氟原子取代,成功构筑了二氟基取代的有机-无机杂化钙钛矿铁电体((4,4-DFPD)2PbI4)。研究表明,该材料的薄膜中广泛存在着由8个次级畴合并而成的八重态拓扑畴结构,拓扑畴结构中含有对称性允许的4种极化态。其中,同一个象限中两个次级畴的极化方向相反,呈180o角;而相邻象限中次级畴的极化方向的夹角为90o。因此,该区域的极化在顺时针方向存在一个+2π旋转,在逆时针方向存在一个-2π旋转,即形成了“涡旋-反涡旋”极化分布。涡旋畴结构的形成,源自于(4,4-DFPD)2PbI4的对称性、薄膜尺寸和边界条件的限域效应,是体系总自由能最小值的结果。研究发现,(4,4-DFPD)2PbI4是一例综合性能优异的分子基铁电体,晶体结构为二维层状钙钛矿结构,相比于三维钙钛矿结构,在空气中的稳定性更好。这为精准构建分子基铁电体,推动分子基铁电体在半导体发光器件、太阳能电池等领域的应用研究具有重要意义。

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