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电偶极矩描述符助力人工智能预测催化剂-分子相互作用
2020年05月15日    作者: 戴亚飞 高飞雪    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金委的资助下(项目资助号:21633006, 21633007),中国科学技术大学江俊教授课题组,从量子化学理论计算出发,构建深度学习神经网络模型,揭示了电偶极矩与催化剂表面-分子相互作用的深层次关联性,首次提出并论证了电偶极矩作为可测量、易计算、准确的描述符用于定量预测催化剂表面-分子相互作用,并进一步验证了神经网络训练模型从某种材料推广到多种材料的卓越泛化能力,为催化剂的理性设计提供了理论指导。研究成果于2020年4月以“Electric Dipole Descriptor for Machine Learning Prediction of Catalyst Surface–Molecular Adsorbate Interactions”为题在线发表在国际著名期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上(链接https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c01825)。

发掘构效关系描述符用以描述复杂的催化剂表面-分子吸附作用并预测催化性能,是催化剂材料理性设计的迫切需求。吸附能和界面电荷转移是关键的催化剂性能参数,且与反应能垒、路径、速率、选择性等性质存在紧密关联。该课题组选取了大量的金属催化剂表面的分子吸附结构,采用量子化学计算获得了金属与分子的吸附能、电荷转移、及各自的几何信息与电偶极矩数据。在前期工作中(ACS Appl Mater Inter. 2019, 11: 9629),针对小部分数据,在偶极近似的框架下,拟合得到了吸附能和反应能垒对电偶极矩矢量点乘数值的线性依赖关系,并给出了有一定指导意义的经验公式(图1)。

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图1针对高通量的量化计算数据,基于偶极近似的经验公式失去了重要的预测能力,而机器学习模型利用电偶极矩相关描述符可迁移并准确预测催化剂-分子相互作用

然而,当研究数据样本量增大到超过1万组时,经验公式不能从某一体系泛化推广到更多的催化剂材料,丢失了至关重要的预测能力。为了深入挖掘内在规律,该课题组应用人工智能的机器学习技术,通过关联性和降维分析筛选描述符,揭示了电偶极矩与催化剂表面-分子相互作用的深层次关联性,找到了有效的构效关系描述符即电偶极矩及其夹角,成功地预测了随机测试集中的催化剂-分子吸附能和界面电荷转移量(图1)。进一步将训练获得的神经网络模型迁移应用到不同的金属材料(Au、Ag)表面,实现了对CO、NO等分子吸附能和电荷转移的准确预测。通过考察机器学习模型在材料研究中的从单个体系推广到多种情况的泛化能力,他们提出了原创性的、可迁移应用的电偶极矩相关的描述符,既能被实验测量,也便于高通量计算,准确反映从微观结构(表面几何信息、原子结构、电荷分布、波函数)到性能参数(电荷转移量、吸附能)之间的数学映射关系。

 附:

  相关文献参见:

Xijun Wang+, Sheng Ye+, Wei Hu+, Edward Sharman, Ran Liu, Yan Liu, Yi Luo, Jun Jiang*, Electric Dipole Descriptor for Machine Learning Prediction of Catalyst Surface–Molecular Adsorbate Interactions.J. Am. Chem. Soc. 2020, 142,7737-7743.

英文题目:Electric Dipole Descriptor for Machine Learning Prediction of Catalyst Surface–Molecular Adsorbate Interactions.

中文题目:电偶极矩描述符助力人工智能预测催化剂-分子相互作用

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c01825

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