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我国学者在高稳定性海水淡化分离膜领域取得重要进展
2020年05月20日    作者: 赵志坚 杨晓伟 朱旺喜 陈拥军    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金项目(项目批准号:21536005,51621001,21861132013等)的资助下,华南理工大学王海辉教授、魏嫣莹研究员与德国汉诺威大学Jürgen Caro教授合作在抗溶胀海水淡化分离膜领域取得重要进展。研究成果以“Effective ion sieving with Ti3C2TX MXene membranes for production of drinking water from seawater”(具有高效离子筛分能力的碳化钛MXene膜用于海水淡化)为题,近期发表在Nature Sustainability(《自然-可持续发展》)论文链接:https://www.nature.com/articles/s41893-020-0474-0

海水淡化是解决水资源短缺的重要途径之一。近年来,膜分离已逐渐成为海水淡化领域的主流技术之一。发展高性能海水淡化膜一直是研究者们追求的目标。虽然基于二维材料的层叠膜对水净化具有高选择性和高通量,但是由于二维膜在水中面临着严重的溶胀问题,限制了该膜的稳定性及其在实际生产过程中的应用。

针对以上问题,王海辉教授团队发展了离子插层策略,成功制备了可抗溶胀的二维MXene分离膜,同时可保持高离子截留率和高水通量。离子插层交联之后的二维MXene膜能够高效截留溶液中的NaCl(~89.5–99.6%),水通量达到了~1.1–8.5 L m-2 h-1,同时可稳定使用长达400小时,远高于未处理的二维MXene膜。在模拟海水环境下,Al3+插层的MXene膜对多种阳离子的透过率比未处理MXene膜低50倍以上。理论计算发现,Al3+与MXene纳米片表面含氧官能团存在强相互作用,这使得MXene膜能够在水溶液保持良好的结构稳定性。 该工作一方面利用插层的离子与二维膜内纳米片之间的成键作用增强层间相互连接,以增强二维膜在水中的结构稳定性;另一方面通过离子插入调控二维膜层间距,使之实现高效离子筛分。

本研究为二维膜的结构调控及结构稳定性研究提供了新的思路。将离子插层与离子交联策略应用于二维膜的结构设计与构筑,不仅可对二维膜的层间空腔距离实现精密调控,而且可以增强二维膜内纳米片之间的相互作用,提高其结构稳定性。该策略不仅适用于基于MXene的二维膜,对于其他类型纳米片组装的二维膜、甚至非层叠结构的膜类型同样适用。此外,离子交联的二维膜不仅可用于海水淡化过程,在其他液相体系分离过程中仍可表现出较好的抗溶胀稳定性,包括有机溶剂脱水、纳滤等应用,经精密调控其层间距后均可取得良好的分离效果。

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图1 a) Al3+离子插层交联的二维MXene膜示意图;b) 离子插层交联的MXene膜的实物照片;c) 和d) 离子插层交联的MXene膜的截面的扫描电镜和高分辨透射电镜图;e) 和f) 未经处理的原始MXene膜和Al3+离子插层交联的二维MXene膜在干燥条件下以及不同盐溶液中的层间距的变化情况。

在国家自然科学基金委的持续资助下,华南理工大学王海辉教授团队不断推进基于二维MXene膜的系列基础研究工作。2017年,该团队研制了新型二维MXene膜用于水处理纳滤过程。在水通量提高了5倍的同时,染料纳米颗粒截留率仍可保持在90%以上(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 1825)。2018年,该团队实现了MXene膜埃米级孔道的调控,制备得到了层间空腔距离仅为3.5 Å的二维MXene膜,应用于H2/CO2气体分离,H2透量高达2200 Barrer,H2/CO2选择性大于160(Nat. Commun. 2018, 9, 155)。2020年该团队制备并筛选出横向尺寸大于2 μm的MXene纳米片,利用大尺寸纳米片堆叠构筑具有高度有序层间结构的二维膜并用于抗生素的分离,研究发现该膜对四环素、红霉素、阿奇霉素和杆菌肽水溶液截留率均超过90%,水通量超过250 L h-1 m-2 bar-1(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.202002935)。同时,该团队通过组装分别带有正负电荷的纳米片,构筑得到的MXene膜用于盐差能发电也取得了良好的效果(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.201915993)。

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