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我国学者在炔烃/烯烃分离方面取得重要进展
2020年05月29日    作者: 伊晓东 高飞雪    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金项目(批准号:21722303,21421001,21688102)等资助下,南开大学李兰冬团队联合曼彻斯特大学杨四海团队、中科院大连化学物理研究所江凌团队以及英国卢瑟福·阿普尔顿实验室、美国橡树岭国家实验室等科研机构,设计构筑分子筛限域配位不饱和中心,实现了化学选择性炔烃/烯烃吸附分离。研究成果以“分子筛孔道内调控实现化学选择性炔烃/烯烃分离(Control of zeolite pore interior for chemoselective alkyne/olefin separations)”为题,于2020年5月29日在《科学》(Science)上在线发表。论文链接:https://science.sciencemag.org/content/368/6494/1002。

低碳烯烃是化学工业重要的基本原料,全球产能接近4亿吨/年,其生产过程会引入少量炔烃杂质,对其聚合与后续加工产生极大影响。当前工业上采用复杂且高耗能的选择加氢除炔工艺,虽然以金属有机框架材料为代表的多孔吸附材料可选择性吸附炔烃从而实现炔烃/烯烃分离,但仍存在高的吸附容量与分离选择性难以兼具等问题,制约其工业应用。

针对上述问题,研究人员设计构筑了八面沸石(FAU)限域配位不饱和中心(Ni、Cu、Zn),利用其与炔烃分子的可逆化学成键实现炔烃/烯烃化学选择性吸附分离,提出基于化学键的吸附分离新策略,从根本上解决了吸附容量与分离选择性难以兼顾的问题,并具有方法学上的普适性。Ni@FAU在乙炔/乙烯、丙炔/丙烯、丁炔/丁二烯等分离过程中均表现出高炔烃动态吸附容量(1.58~1.80 mmol/g)和炔烃/烯烃分离选择性(83~100),且具有优异的循环稳定性,可满足工业吸附分离的基本要求。研究人员进一步通过原位中子衍射、非弹性中子散射、红外光解离等先进谱学技术解析炔烃/烯烃分子与Ni@FAU的相互作用机制,揭示了FAU分子筛限域的配位不饱和Ni(II)中心与炔烃分子化学选择性成键以及亚稳态Ni(II)(C2H2)3与Ni(II)(C3H4)3物种的生成(如图所示),该研究结果为吸附催化材料的设计开发提供新的思路,有望推动分子筛材料在相关工业吸附分离过程中的应用。

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图1 Ni@FAU分子筛上乙炔吸附构型

(黄色:Si或Al;红色:O;深蓝:Ni;灰色:C;白色:H)

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