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我国学者在金属有机框架材料的可控合成取得突破
2020年09月18日    作者: 付雪峰 康强 陈拥军    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金项目(批准号:21471118, 91545205, 91622103, 21971199)等资助下,武汉大学邓鹤翔教授、昝菱教授团队联合上海科技大学的Osamu Terasaki教授团队,将TiO2置于金属有机框架(MOF)的介孔(2-50 nm)孔道,构筑TiO2-in-MOF“分子隔间”(molecular compartment),实现了单波长光还原CO2等当量释放O2,表观量子产率达11.3%。该研究成果以“二氧化钛在金属有机框架中介孔的填充及二氧化碳光还原”(Filling metal–organic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction)为题,于2020年9月9日在线发表于《自然》(Nature)期刊。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-020-2738-2

该项研究在分子定制的MOF孔道内精准控制TiO2纳米颗粒在空间上的有序排列,实现了TiO2半导体纳米材料在MOF中的无损填充。利用球差校正透射电镜高角环形暗场像(HAADF)和积分微分相衬成像(iDPC)等技术观测到TiO2填充在介孔孔道的具体位置及形貌,即在“分子隔间”结构中,TiO2尺寸均一,粒径不超过MOF晶格所对应的孔道尺寸。

CO2光还原实验表明:TiO2在三维孔道中的有序拼接,有利于最大化TiO2和MOF之间的电子传输,实现了单波长光(350 nm)驱动下11.3%的表观量子产率,并观察到等当量的O2释放。与分散态的无序TiO2及附着在MOF表面的TiO2相比,光催化CO2还原性能提升了近14000倍。

通过构筑“分子隔间”,在分子尺度上精确定制MOF的孔径尺寸和孔道环境,协同MOF与半导体这两种材料各自的特性,有望拓展出一系列新型、高效人工光合作用催化剂。

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图. 精确定制TiO2纳米颗粒在MOF不同介孔孔道

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