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我国学者在水活化产氢方面取得重要进展
2021年01月22日    作者: 伊晓东 高飞雪    发布 : 化学科学部

在国家自然科学基金项目(批准号:21725301, 21932002, 91645115)等资助下,北京大学马丁课题组与大连理工大学石川和中国科学院大学周武等课题组合作,设计合成了高密度、高分散的原子级Pt物种和α-MoC组成的界面催化结构,在高效催化水和CO产氢方面取得重要进展。研究成果以“A stable low-temperature H2-production catalyst by crowding Pt on α-MoC”为题,于2021年1月21日发表在《自然》(Nature)刊物上(2021, 589, 396-401; DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-020-03130-6)。

“氢能经济”是实现社会可持续发展的关键进程之一,从水中产氢,以及氢气的输运和高效纯化是“氢能经济”发展的核心。近年来,马丁课题组发现立方相碳化钼(α-MoC)负载的高分散贵金属铂(Pt)、金(Au)和廉价的镍(Ni)、钴(Co)催化剂具有优异的催化产氢活性,开辟了将粗氢、重整气乃至CO+H2O等多种低成本氢源直接用于高效制氢反应的新途径(Nature, 2017, 544: 80-83;Science, 2017, 357:389-393; Nature Nanotechnology, 2019, 14: 354-361; J. Am. Chem. Soc., 2021:143, 309-317; J. Am. Chem. Soc., 2021, 143,628-633)。虽然α-MoC负载催化剂能实现高效催化产氢,但是在α-MoC表面吸附解离的水分子如果不能及时转化,在长效催化过程中α-MoC被深度氧化从而导致催化剂失活。因此,如何进一步提高该催化剂的反应活性及长效稳定性成为迫切需要解决的科学问题。

该研究团队构建了高密度、高分散的原子级Pt物种和α-MoC组成的界面催化结构,在近室温至400?C的超宽温度区间实现高效水煤气变换(水和CO活化)制氢,突破了现有催化剂工作温度区间较高且窄的局限。结合近常压光电子能谱(NAP-XPS)和同位素示踪瞬态动力学分析(TKA)等实验手段,该研究团队直接观察到水分子在α-MoC表面解离的路径,首次发现了基于CO直接解离步骤的低温协同制氢新路径。同时,原子级Pt物种可以促进CO的吸附活化,高覆盖度Pt物种的存在增强了在α-MoC表面解离的水产生的活泼氧物种的快速反应和脱附,可循环催化活性位点,有效地防止α-MoC被深度氧化和催化剂失活,从而大幅度提升了α-MoC负载的水煤气变换催化剂的反应活性及长效稳定性。Pt/α-MoC催化剂突破了美国能源部2004年车载燃料电池发展规划所推算的催化活性限值$1/kW(如图1所示),具有较好的应用前景。

该研究工作不仅为氢能经济的推广提供了新的技术选择,而且也为设计高活性、高稳定性的金属催化剂提供了新思路。

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图1. Pt/α-MoC催化剂的结构及催化性能。

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